大连理工《AFM》:调控碳纳米管面内缺点密度以增强三碘化物复原

文章来源:预处理破碎分选时间:2023-12-14 21:35:16 点击:1

  碳纳米资料因其多种结构及方式、低成本和优异的导电性而被认为是代替贵金属催化剂的有出路的候选者。特别是,多壁碳纳米管 (MWCNT) 引起了广泛的研讨并大范围的使用于因为其杂乱的网络结构、杰出的导电性和极好的化学耐久性,它们在电催化、光催化和热催化范畴具有宽广的使用远景。可是,它们的催化活性依旧没办法与金属催化剂比较,这首要是受限于有限的电催化活性。来自面内长程 π 共轭结构的位点。因而,广泛的研讨致力于进步它们的催化活性,包含从六角环到五角环或七角环的拓扑缺点工程,电荷/自旋的调理经过调整杂原子(例如 N、B和 S)的数量和品种以及 MWCNT 和其他纳米资料之间的异质结构构建来完成密度散布。碳纳米管的催化功能依然遭到固有和有限的面内电催化活性位点的阻止,重点是经过共价润饰来进步其催化活性,这需求相对高的能量输入来解离面内原子并发生活性位点。

  本研讨在 g-C3N4 量子点 (CNQD) 的协助下经过 π-π 堆叠调制了 MWCNT 的面内缺点密度和电子结构,然后装备了 CNQD/MWCNT 异质电催化剂。缺点密度(活性位点)的可控调理是经过在耦合过程中简略地调理外部场(离心力)的强度来完成的。代表性的 CNQDs/MWCNTs-4 催化剂表现出优异的 IRR 催化活性,PCE 为 8.30%,优于商业 Pt (7.86%)。

  电荷密度差和Bader电荷剖析标明,CNQDs与碳单元之间发生了明显的电荷搬运,CNQDs中带正电荷的碳原子是IRR的首要活性位点。最重要的是,集成在 MWCNTs 上的 CNQDs 能够将三碘化物复原过程中决速步骤的反应能垒 (ΔG) 从 I2 降低到 I− 和 I*,从热力学视点提醒了电催化功能明显进步的本源。ΔG 的值在很大程度上取决于催化剂的几许和电子结构。在具有面内分子筛结构的CNQDs-MS边际与两个吡啶-N和一个石墨-N相邻的碳原子具有最小的ΔG值(0.07 eV),对进步IRR起主导效果。现在的作业首要解耦了 CNQDs 结构内的界面电子搬运、本征结构和活性位点在 IRR 的非均相碳结构中的效果,并为规划有着非常丰富活性位点和优异电荷搬运才干的更高效的碳基催化剂供给了一种高效简洁的战略。(文:SSC)

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